Attraverso le sperimentazioni lisergiche di Barrett, il gruppo non suonava più il R.& B., ma musica psichedelica, la quale si basava molto sulla improvvisazione di suoni, luci, stili, molto amata dalla Londra degli Hippies.
Nel 1966, i Pink avevano già composto "Set the controls for the Heart of the Sun", la quale riscuoteva grande successo durante le esibizioni all' UFO club, da lì furono notati da un produttore, che li fece incidere il loro primo singolo "Arnold Layne".
Nel 1967, negli studi di Abbey Road veniva pubblicato il primo disco,"The Piper at the gates of Down".
Durante le registrazioni conobbero i Beatles, i quali erano affascinati dal sound dei Pink, tanto da influenzare non poco i suoni del loro monumentale "Sgt. Pepper's lonely Hearth club Band".