Attraverso le sperimentazioni lisergiche di Barrett, il gruppo non suonava più il R.& B., ma musica psichedelica, la quale si basava molto sulla improvvisazione di suoni, luci, stili, molto amata dalla Londra degli Hippies.
Nel 1966, i Pink avevano già composto "Set the controls for the Heart of the Sun", la quale riscuoteva grande successo durante le esibizioni all' UFO club, da lì furono notati da un produttore, che li fece incidere il loro primo singolo "Arnold Layne".
Nel 1967, negli studi di Abbey Road veniva pubblicato il primo disco,"The Piper at the gates of Down".
Durante le registrazioni conobbero i Beatles, i quali erano affascinati dal sound dei Pink, tanto da influenzare non poco i suoni del loro monumentale "Sgt. Pepper's lonely Hearth club Band".
Purtroppo, l' uso sconsiderato di LSD, porterà Syd fuori dal mondo, così come dai i Pink, i quali chiamarono Gilmour per sostituirlo e, nel 1968, esce "A Saucerful of Secrets".
Barrett compare per l' ultima volta in un disco dei Pink, ma la svolta decisa da Waters, risulterà azzeccatissima.
Roger diventa il nuovo leader,Gilmour la sua alternativa.
Nel '69 escono lo sperimentale "Ummagumma", e le colonne sonore di "More" ed "Obscured by the Clouds" ed i Pink iniziano a ricevere consensi anche dalle masse.
Nel '70 esce "Atom Hearth Mother", album decisamente troppo pomposo, ma comunque molto interessante, dove finalmente la chitarra di Gilmour brilla con maggiore intensità!
Ummagumma
Il 1971, ci porta al 5° album,"Meedle".
La lunga suite di "Echoes" dimostra la personalità e la classe di Gilmour, mentre "One of these Days" sarà una canzone senza età, mentre la più normale per struttura, si rileva "Saint Tropez", priva di sperimentazioni.
Questo album toccherà il 3° posto nella classifica inglese, rilevandosi un fiasco oltreoceano.
Atom Earth Mother